อดีตเป็นสมาชิกสภาจังหวัดเพชรบูรณ์ 4 สมัย (ตั้งแต่ปี พ.ศ. 2523) ต่อมาปี พ.ศ. 2539 ลงสมัครสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรในสังกัดพรรคกิจสังคม และได้รับการเลือกตั้งเป็นครั้งแรก พ.ศ. 2544 ย้ายมาสังกัดพรรคไทยรักไทย ได้รับการเลือกตั้งเป็นครั้งที่สองและสาม

พ.ศ. 2550 ลงสมัครในนามพรรคพลังประชาชน ชนะการเลือกตั้ง แต่คณะกรรมการการเลือกตั้งได้ตัดสินให้ใบเหลืองในเวลาต่อมา และจัดให้มีการเลือกตั้งใหม่โดยนายสุรศักดิ์ได้รับเลือกอีกครั้ง พ.ศ. 2554 ลงสมัครและได้รับเลือกตั้งในนามพรรคเพื่อไทย สุรศักดิ์มีฐานเสียงหลักอยู่ในอำเภอหนองไผ่[1]

อนึ่ง นายสุรศักดิ์เคยเป็นที่ปรึกษารัฐมนตรีว่าการกระทรวงเทคโนโลยีสารสนเทศและการสื่อสาร (นายสุวิทย์ คุณกิตติ) ในปี พ.ศ. 2548[2]

ใน พ.ศ. 2561 นายสุรศักดิ์ได้ลาออกจากพรรคเพื่อไทยและย้ายมาสังกัด พรรคพลังประชารัฐ ตามคำเชิญของนาย สันติ พร้อมพัฒน์ ที่ย้ายไปอยู่กับพรรคพลังประชารัฐก่อนหน้านั้น

สมาชิกสภาผู้แทนราษฎร

สุรศักดิ์ อนรรฆพันธ์ ได้รับการเลือกตั้งเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรมาแล้ว 6 สมัย คือ

1. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2539 จังหวัดเพชรบูรณ์ สังกัดพรรคกิจสังคม
2. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2544 จังหวัดเพชรบูรณ์ สังกัดพรรคไทยรักไทย
3. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2548 จังหวัดเพชรบูรณ์ สังกัดพรรคไทยรักไทย
4. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2550 จังหวัดเพชรบูรณ์ สังกัดพรรคพลังประชาชน (พ.ศ. 2541) → พรรคเพื่อไทย
5. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2554 จังหวัดเพชรบูรณ์ สังกัดพรรคเพื่อไทย
6. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2562 จังหวัดเพชรบูรณ์ สังกัดพรรคพลังประชารัฐ